První impuls ke vzniku radionuklidových metod dal Henri Becquerel, když roku 1896 objevil radiaktivitu. Studiem přirozené radioaktivity se poté zabývali E. Rutherford a A. Holmes. Zjistili, že při radioaktivním rozpadu nestabilních prvků dochází k uvolňování tepelné energie. Dále poukázali na možnost využití rozpadového zákona při určování absolutního stáří hornin.
V první polovině 20. století došlo k rozvoji radiometrických metod, jež využívají přirozenou radiaktivitu hornin. Rychlý rozvoj metod byl zapříčiněn vyhledáváním a úpravou uranových rud. Počátkem padesátých let se rozvíjejí metody jaderné fyziky, založené na měření uměle vzbuzené radiaktivity.